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Ru、Co双原子在酸性和碱性条件下催化OER和HER分解H2O(全PH范围双重催化功效)
Ru、Co双原子在酸性和碱性条件下催化OER和HER分解H2O(全PH范围双重催化功效)

HER和OER是水分解产氢的两个半反应。大多数催化剂仅能工作在酸性或者碱性环境下。双原子催化剂因协同效应而具有较好的活性和稳定性。因此,本文研究N掺杂碳负载Ru、Co双原子在酸性和碱性条件下催化OER和HER分解H2O的性能。

HAADF-STEM表征证明Ru、Co原子均匀分散在分层、微孔/介孔N掺杂C构架上。XANES和EXAFS结果证明Ru-N4和Co-N4结构的存在(Ru/Co-N-C),Ru在Ru/Co-N-C中的价态为+3.1,低于Ru-N-C中的+3.4,Co在Ru/Co-N-C中的价态为+1.8。

Ru/Co-N-C结构在酸性和碱性条件下的OER过电位(10 mA/cm2)仅为0.232 V和0.276 V,性能优于RuO2和Ru-N-C。

另一方面,Ru/Co-N-C结构在酸性和碱性条件下的HER过电位(10 mA/cm2)仅为0.017 V和0.019 V,性能优于Pt/C和Ru-N-C。

DFT计算结果表明Ru/Co-N-C和Ru-N-C结构的OER决速步均为O--OOH,前者能垒更低,归因于d带中心更低(吸附更弱),Bader分析证明Ru在CoN4的引入后得到电子,与XAS结果一致。

以Ru/Co-N-C为正极和负极的水分解反应在酸性和碱性条件下的电位分别为1.49 V和1.50 V。

原文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202110103

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