虽然Pt单原子结构具有较好的催化性能，但缺乏协同效应。Pt单原子层不仅具有单原子的结构特点，还具有协同催化能力。因此，本文研究CeO2负载Pt单原子层催化CO氧化的性能。

作者通过H2退火在CeO2/Al2O3表面制造缺陷，并负载Pt单原子（Pt-1/CA）和单原子层（Pt-ASL/CA）。DRIFTS观察到较强的CO吸收峰。DFT计算结果表明CO在嵌入型Pt单原子上的吸附能为-0.34 eV，当Pt周围形成O空位后，CO吸附能降低为-1.99 eV，并导致Pt-O断键且Pt容易迁移。该过程不同于吸附型Pt位点的直接对CO化学吸附。

XPS结果表明在吸附型Pt-ASL结构中Pt价态为+2.4，高于嵌入型Pt-ASL的+2.0价。嵌入型Pt-ASL对CO的氧化率高于吸附型Pt-ASL和Pt单原子，转换频率较高。反应动力学结果表明CO与晶格O结合形成CO2，嵌入型Pt-ASL的晶格氧活性高于吸附型。

DFT计算结果表明在CO覆盖的嵌入型Pt-ASL表面，O2吸附后晶格O原子与CO反应生成CO2，势垒为0.62 eV。吸附态O2被O空位活化，其中一个O原子与下一个CO结合成CO2，另一个O原子填补O空位，整个过程的决速步为活化的O2解离与CO结合生成第二个CO2分子。

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c08902